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偏振二次諧波掃描成像系統(tǒng)解析Au-Ag-Au 納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG增強(qiáng)機(jī)制
在前面三期中，我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開始，我們開始做一些基礎(chǔ)性的討論。
本期是第二期：Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)如何影響SHG信號(hào)強(qiáng)度？
Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)對(duì)二次諧波生成(SHG)強(qiáng)度的影響主要通過以下幾個(gè)方面實(shí)現(xiàn)：
1. 表面等離子體共振（SPR）效應(yīng)
增強(qiáng)局域電場：Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)中，金(Au)和銀(Ag)段的表面等離子體共振(SPR)效應(yīng)可以顯著增強(qiáng)局域電場。特別是銀(Ag)段，由于其在可見光和近紅外區(qū)域具有非常強(qiáng)的SPR效應(yīng)，能夠產(chǎn)生非常強(qiáng)的局域電場增強(qiáng)。
協(xié)同效應(yīng)：Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場。這種協(xié)同效應(yīng)不僅來自于各自的SPR效應(yīng)，還來自于它們之間的界面模式。這些界面模式可以提供額外的局域電場增強(qiáng)，從而提高SHG效率。
2. 納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)
多段結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢：Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)通過合理設(shè)計(jì)，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)局域電場的多重增強(qiáng)。例如，通過調(diào)整Au和Ag段的長度和位置，可以優(yōu)化SPR模式的激發(fā)，從而進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場。
相位匹配條件：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時(shí)，能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因?yàn)閜偏振光的電場分量與納米棒的長軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。這種對(duì)齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。
3. 實(shí)驗(yàn)觀察
SHG強(qiáng)度的顯著增強(qiáng)：實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)在p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度顯著高于純Au和純Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)。具體來說，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度可以達(dá)到純Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)的水平，甚至更高。這表明通過合理設(shè)計(jì)納米結(jié)構(gòu)，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)SHG強(qiáng)度的有效調(diào)控。
飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會(huì)轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光(PL)，從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯，因?yàn)閟偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度本身較低。
4. 數(shù)值模擬
FDTD模擬：通過有限差分時(shí)域(FDTD)模擬，可以計(jì)算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場分布和局域場增強(qiáng)因子(fE)。模擬結(jié)果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場增強(qiáng)，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴性一致。具體來說，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場增強(qiáng)，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場增強(qiáng)較弱。
5. 具體機(jī)制
電場增強(qiáng)與相位匹配：p偏振光的電場分量與納米棒的長軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場有助于滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。
協(xié)同效應(yīng)：Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場。這種協(xié)同效應(yīng)不僅來自于各自的SPR效應(yīng)，還來自于它們之間的界面模式。這些界面模式可以提供額外的局域電場增強(qiáng)，從而提高SHG效率。
6. 總結(jié)
Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)通過增強(qiáng)局域電場和優(yōu)化相位匹配條件，顯著提高了SHG強(qiáng)度。具體來說，這種結(jié)構(gòu)通過以下方式實(shí)現(xiàn)對(duì)SHG強(qiáng)度的增強(qiáng)：
增強(qiáng)局域電場：通過激發(fā)Au和Ag段的SPR效應(yīng)，以及它們之間的界面模式，顯著增強(qiáng)局域電場。
優(yōu)化相位匹配條件：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時(shí)，能夠更好地滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。
協(xié)同效應(yīng)：Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場，從而提高SHG效率。
因此，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)在SHG應(yīng)用中具有顯著優(yōu)勢，特別是在需要高效率和強(qiáng)信號(hào)的場合。
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