普魯士藍PB及其衍生物研究簡介

  普魯士藍（PB）是人們熟知的一種藍色染料，因為它的顏色而得名，已有著二百多年的悠久歷史，是很早被報道的合成配合物之一。PB及其衍塵物具有三維網(wǎng)狀結構，在低密度，易摻雜溶劑以及可變的結構和計量學等許多方面與交聯(lián)的有機聚合物類似，結構穩(wěn)定性;還具有沸石性質(zhì)，能在水溶液中很快地與堿金屬離子發(fā)生交換。PB具有較高的電化學可逆性，用作電子傳遞的媒介，可降低氧化還原物質(zhì)是過氧化物電化學反應的過電位，被稱為“人工過氧化物酶”。是其修飾電極用于H2O2的檢測，在環(huán)境、生物、醫(yī)學[27-29]方面應用，因此過渡金屬cyanide是PB修飾電極成為電化學分析領域一個活躍的研究方向。

  由于PB及其衍生物具有的電化學可逆性，高度的穩(wěn)定性，容易制備，且制備成本低等優(yōu)點，自從其被發(fā)現(xiàn)以來，其研究領域不斷擴大，研究的對象從普魯士藍本身到其衍生物，其應用的領域從簡單的作為染料、顯色劑，到作為核電站廢水的吸附劑，電化學的電極修飾材料、電顯色劑、電池電極材料等。PB是過渡金屬cyanide中的一種化合物。

PB的電化學性質(zhì)

  對PB而言，電催化機理一直是PB修飾電極的研究熱點。在我們通常研究的電位范圍內(nèi)，其電化學活性是由于PB晶格結構中元素鐵的價態(tài)變化造成的。通過對PB膜的電化學行為的研究發(fā)現(xiàn)，其在弱酸性(pH 4.0)的KCI( 1.0mol/L)溶液中出現(xiàn)兩對氧化還原峰，分別處于0.2V和1.0 V (vs.SCE)，并將其理解為這是由于PB晶格結構中鐵離子的電子自旋狀態(tài)不同造成的，這兩對峰分別對應于高自旋鐵離子(Fe3+/2+）和低自旋鐵離子(FeⅢ/Ⅱ)的氧化還原反應，因此，作者將0.2V處對應的峰歸因于如下的電化學反應:

而將1.0V處的峰歸因于如下的反應:

  當然，PB晶格周圍的化學環(huán)境會對其電化學行為產(chǎn)生很大的影響，因而造成其峰電位也相應變化，當支持電解液中沒有反應物時，循環(huán)伏安檢測中表現(xiàn)的是修飾電極自身的氧化還原峰;當有反應物存在時，循環(huán)伏安表現(xiàn)為氧化峰或還原峰電流有相應的改變，且隨反應物濃度的不同而有不同變化。修飾電極自身的氧化還原過程伴隨K+在晶格中的進出，直接影響PB的電催化作用。通過控制反應條件，可使催化性能得到優(yōu)化。這從PB修飾電極在不同媒介及不同陽離子的支持電解質(zhì)中的循環(huán)伏安圖中可以看出。

  另外，PB修飾電極的電化學行為與其制備方法，制備條件及PB粒徑大小等也有很大的關系。用界面聚集法在含有半的金電極表面制成了納米PB修飾的金電極，并用循環(huán)伏安法研究其電化學性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)在0.20V處的一對氧化還原峰在低電位掃描速度(1.0~20.0 mV/s )時成兩對峰。他們根據(jù)XRD和TEM實驗的研究結果，提出了這一現(xiàn)象是由于PB膜內(nèi)外FeⅢ/Ⅱ的電化學性質(zhì)的差異所致。PB還具有類似于沸石的分子篩結構，因而對溶液中的陽離子具有選擇透過性。如:在水溶液中其對堿金屬離子的選擇性順序為:Cs+>Rb+>K+>Na+>Li+。解釋為這是由堿金屬水合陽離子的半徑?jīng)Q定的。PB在氧化還原過程中會伴隨有K+的進出晶格以維持電荷平衡。

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