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圖1：(左)F+HD反應散射產物D原子速度影像圖；(右)反應機理示意圖
 

　　在國家自然科學基金項目(批準號：21688102，21590800，21733006， 21825303，21327901)等資助下，中國科學技術大學王興安教授課題組與中國科學院大連化學物理研究所孫志剛研究員、楊學明院士課題組合作，研究發(fā)現(xiàn)了化學反應中自旋軌道分波的量子干涉現(xiàn)象，并揭示了電子自旋-軌道相互作用對化學反應動力學過程的影響。研究成果以“F+HD→HF+D反應中的自旋-軌道分波量子干涉(Quantum interference between spin-orbit split partial waves in the F+HD→HF+D reaction )” 為題，于2021年2月26日在線發(fā)表在《科學》(Science)雜志上(2021，371，936-940。
 

　　自1925年烏倫貝克和古德施密特發(fā)現(xiàn)電子自旋現(xiàn)象起，科學家們在原子和分子等體系中發(fā)現(xiàn)由電子自旋與軌道角動量的耦合會誘導許多有趣的化學現(xiàn)象，如原子能級的分裂、磁晶各向異性和半導體中的量子霍爾效應等。同樣，電子自旋與軌道角動量的耦合對原子和分子的碰撞過程也會產生重要的影響。在化學反應中，電子自旋軌道耦合會產生分波的分裂，進而使得分波可能存在一些精細結構。然而，電子自旋軌道耦合是否能夠以及這種耦合如何影響化學反應的動力學過程依然是一個未知且極具挑戰(zhàn)的問題。
 

　　研究人員結合實驗探測和理論模擬，針對具有明顯分波共振效應的F+HD®HF+D反應，開展了高分辨率的反應動力學研究，發(fā)現(xiàn)了電子角動量對該反應動力學過程的顯著影響。在實驗方面，通過將交叉分子束-時間切片離子速度成像技術與近閾值電離技術相結合，高精度測量出了F(2P3/2)+HD(v=0, j=0)反應產物D原子的速度分布，獲得了產物轉動量子態(tài)分辨的微分散射截面，并在該微分散射截面的前向散射方向觀測到了獨特的“馬蹄鐵”型動力學結構。在理論方面，發(fā)展了基于電子角動量效應的量子動力學理論方法，為其獨特的動力學結構提供了理論解釋。該“馬蹄鐵”型動力學結構是由具有正負宇稱的自旋軌道分裂的共振分波發(fā)生相互量子干涉而導致的。相對于分子振動能量與分子轉動能量，電子角動量的能量是十分微小的，實驗上首次探測到電子角動量對于化學反應動力學過程的明顯影響，是分子反應動力學領域研究的一個重要突破。
 

　　這一自旋—軌道分波量子干涉現(xiàn)象極大地促進了對微觀化學反應機理的新認知，高分辨的實驗手段與高精度理論計算間的密切合作也有力地推動了化學動力學與化學精密測量的研究方向發(fā)展。