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福建物構(gòu)所離子型框架高效催化串聯(lián)反應研究獲進展
2021年01月05日 11:24:50
來源：福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所 點擊量：3250
串聯(lián)反應由于其具有高效的原子利用率、可減少能源消耗及浪費等優(yōu)點，引發(fā)學界關(guān)注。然而，由于在一個反應系統(tǒng)中，多個活性位點的協(xié)同及不同反應條件的不相容性，構(gòu)建高效串聯(lián)催化體系仍具有挑戰(zhàn)性。近年來，多孔共價三嗪骨架材料(CTFs)以其良好的熱穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性和高比表面積，得到廣泛關(guān)注。但此前，CTFs材料催化方面的應用主要集中在使用其催化單步反應中，利用其催化多步串聯(lián)的反應體系則鮮有報道。
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】串聯(lián)反應由于其具有高效的原子利用率、可減少能源消耗及浪費等優(yōu)點，引發(fā)學界關(guān)注。然而，由于在一個反應系統(tǒng)中，多個活性位點的協(xié)同及不同反應條件的不相容性，構(gòu)建高效串聯(lián)催化體系仍具有挑戰(zhàn)性。近年來，多孔共價三嗪骨架材料(CTFs)以其良好的熱穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性和高比表面積，得到廣泛關(guān)注。但此前，CTFs材料催化方面的應用主要集中在使用其催化單步反應中，利用其催化多步串聯(lián)的反應體系則鮮有報道。 
中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所、結(jié)構(gòu)化學國家重點實驗室研究員曹榮和黃遠標團隊開發(fā)出一種咪唑鎓鹽官能化的陽離子共價三嗪骨架材料(ICTF)，利用雙溶劑法，將尺寸僅為1.4 nm的金納米顆粒(AuNPs)封裝在ICTF上(Au@ICTF)，ICTF中原位生成的氮雜環(huán)卡賓及豐富的氮位點可以有效穩(wěn)定AuNPs、并保持其高效催化活性。在Au@ICTF中，主客協(xié)同的活性位點完美結(jié)合，ICTF材料框架上的咪唑鎓鹽離子對作為路易斯酸、堿位點、客體Au團簇氫化反應，使Au@ICTF實現(xiàn)了deacetalization-Knoevenagel condensation-reduction reaction這一串聯(lián)反應的高效催化，終產(chǎn)物是重要的藥物及化工生產(chǎn)中間體。Au@ICTF良好的化學穩(wěn)定性使其可以在循環(huán)催化6輪該串聯(lián)反應后仍保持較高催化活性，并且可實現(xiàn)底物的克級擴大反應。研究人員表示，該研究是首次使用CTF作為具有多個活性位點的多功能催化劑來協(xié)同催化串聯(lián)反應的報道，為設計和制備功能化多孔催化劑用于未來綠色有機合成提供了新途徑。
相關(guān)研究成果發(fā)表在CCS Chemistry上，福建物構(gòu)所博士生何暢為論文第一作者。研究工作得到科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項和前沿計劃項目、中科院青年創(chuàng)新促進會會員項目的支持。
此外，研究人員還利用離子型框架，首次在MOF領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了常壓下無需額外添加助催化劑催化CO2加成反應；離子型卟啉基框架高效光催化六價鉻的無毒化轉(zhuǎn)化。
福建物構(gòu)所離子型框架高效催化串聯(lián)反應研究取得進展
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